高校化学工程学报

Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities

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国际刊号:1003-9015
国内刊号:33-1141/TQ
主管单位: 国家教育部
主办单位: 浙江大学
主    编: 陈 纪 忠
编委会主任委员: 姚 善 泾
编辑出版:《高校化学工程学报》编辑部
地    址:杭州 浙江大学玉泉校区,化学工程与生物工程学院
邮    编:310027
电    话:0571—87951235
电子信箱:gxhgxb@zju.edu.cn
网    址:gxhx.cbpt.cnki.net 

国内发行:《高校化学工程学报》编辑部
国外发行:中国国际图书贸易集团有限公司 (北京市海淀区车公庄西路35号,邮编100048)          

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综述

  • 海卤水提锂新技术研究现状及展望

    赵晓昱

    采用HistCite统计分析 Web of Science数据库中1998年以来所有关于海水或者盐湖卤水提锂技术的研究,对区别于现有传统溶液提锂的新技术进行综述,并按照电化学法、离子筛吸附、离子液体萃取、纳滤+渗析、膜结晶的分类分别介绍国际最新研究进展。近些年纳米材料和新型储能概念的快速发展是溶液提锂新技术研究得以突飞猛进的直接推动力,将来这些新技术实现产业化应用的关键则是如何基于这些新材料和新技术,结合各地海卤水特有真实组成和气候条件,开展适合当地海卤水体系的工艺设计,设备优化,参数优化等过程研究。

    2017年03期 497-508页 [查看摘要][在线阅读][下载 2496K]
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化工热力学与基础数据

  • 二维硬碟链流体的分子热力学

    朱雨航;彭昌军;刘洪来

    采用三维硬球链流体分子热力学模型构建思路,以单体缔合的统计力学理论为基础,获得了二维硬碟链流体剩余亥氏函数和压缩因子与空穴相关函数的关系。建立的模型已应用于线型硬碟链流体,并探索了模型在不同结构的硬碟链流体中的应用。研究结果显示,建立的模型能满意预测<i>r </i>= 5的硬碟链流体的压缩因子,其预测精度优于现有模型。相同链长、相同对比链节密度下,线型硬碟链流体压缩因子最大、支链其次、环状最小,证明所建模型能较好区分结构对性质的影响。

    2017年03期 509-514页 [查看摘要][在线阅读][下载 375K]
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  • 0℃时NH4Cl-MgCl2-KCl-H2O四元体系相平衡研究及应用

    王硕;赵斌;郭宏飞;白童鹿;曹吉林

    针对盐湖氯化钾与氯化镁资源的综合开发,提出以氯化铵做盐析剂分离氯化钾与氯化镁的设想,采用等温法测定了NH<sub>4</sub>Cl-MgCl<sub>2</sub>-KCl-H<sub>2</sub>O四元体系0℃时的稳定相平衡数据,依据湿渣法与X射线衍射相结合的方法对平衡固相组成进行鉴定,绘制了该体系0℃的稳定相图,发现存在7个共饱点和8个结晶区:MgCl<sub>2</sub>&#183;6H<sub>2</sub>O、KCl、NH<sub>4</sub>Cl、KCl&#183;MgCl<sub>2</sub>&#183;6H<sub>2</sub>O、NH<sub>4</sub>Cl&#183;MgCl<sub>2</sub>&#183;6H<sub>2</sub>O、(K<sub>1-<i>n</i></sub>,NH<sub>4<i>n</i></sub>)Cl、(NH<sub>4<i>n</i></sub>,K<sub>1-<i>n</i></sub>)Cl和(NH<sub>4<i>n</i></sub>,K<sub>1-<i>n</i></sub>)Cl&#183;MgCl<sub>2</sub>&#183;6H<sub>2</sub>O。依据相图分析和计算,设计了光卤石和NH<sub>4</sub>Cl 为原料分离制备铵光卤石的新工艺,铵光卤石可用于无水氯化镁的生产。

    2017年03期 515-520页 [查看摘要][在线阅读][下载 387K]
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  • 系列变温条件下K2SO4·MgSO4·6H2O与KCl转化结晶K2SO4动力学与机理

    胡天琦1;2;张志宏1;董欧阳1;马艳芳1;赵冬梅1;张永明1;王健康1;2

    研究了25、40、55℃条件下软钾镁矾和氯化钾转化结晶硫酸钾的过程,针对不同时刻液相和固相进行化学分析及鉴定;结果表明,氯化钾溶解速率大于软钾镁矾的溶解速率;硫酸钾结晶发生迅速。软钾镁矾的溶解速率随温度升高而增大,氯化钾溶解速率随着温度升高变化不明显;硫酸钾结晶速率也随着温度升高而增大,但收率随着温度的增加而减少;采用非线性拟合计算出系列温度条件下,硫酸钾结晶的量以及软钾镁矾和氯化钾溶解量与时间的关系。结合动力学模型模拟计算,得到溶解和结晶动力学方程,得出反应速率常数和反应级数,运用Arrhenius公式计算溶解和结晶的活化能;提出了溶解及结晶转化机理。

    2017年03期 521-529页 [查看摘要][在线阅读][下载 380K]
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传递现象与单元操作

  • 微通道内离子液体萃取硫酸铵水溶液中丁酮肟的研究

    刘妍;张宸;吴可君;叶向群;何潮洪

    酮胺法生产丁酮肟过程中会副产含有丁酮肟的硫酸铵水溶液,需采用合适的方式来萃取回收其中的丁酮肟,而传统萃取方式存在效率低、设备体积大等缺陷,具有过程强化、体积小、易于集成与放大等优点的微化工技术能有效解决此问题。因此,今在微通道内用离子液体进行了硫酸铵水溶液中丁酮肟的萃取研究,系统考察了总流速、水相流速、离子液体相流速、流量比、丁酮肟浓度、硫酸铵浓度、微通道内径等因素对萃取过程的影响。实验测得总体积传质系数介于0.008~1.5 s<sup>-1</sup>,对所测得的总体积传质系数进行关联,发现总体积传质系数在数值上与流量比的1.14次方成正比,与雷诺数的0.19次方成正比,与微通道内径的1.26次方成反比。研究结果为工业上利用微通道萃取硫酸铵水溶液中的丁酮肟提供了相关的工程基础数据。

    2017年03期 530-538页 [查看摘要][在线阅读][下载 437K]
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  • 基于流固耦合理论的螺旋折流板换热器结构优化研究

    王斯民1;肖娟1;王家瑞1;简冠平1;顾昕2;文键2

    针对螺旋折流板换热器热-结构综合性能,以螺旋角和搭接度为优化变量,基于流固耦合理论,采用二阶多项式响应面模型和遗传算法对螺旋折流板换热器进行了结构优化研究。结果表明:当壳侧入口流量为1.5 m&#215;s<sup>-1</sup>时,对于流动传热性能,单位压降传热系数随螺旋角的增大呈现先增大后减小的趋势,随搭接度的增大而减小,且受螺旋角的影响更大;对于折流板机械强度性能,最大剪应力的最大值随着螺旋角的增大而增大,而基本不受搭接度的影响。多目标优化以单位压降传热系数最大化,最大剪应力的最大值在许用应力范围内且最小化为目标函数,得到了三种优化结构。对比优化前后,单位压降传热系数平均提升了14.1%,最大剪应力的最大值平均降低了4.1%。研究结果为螺旋折流板换热器的工业化设计提供了理论指导。

    2017年03期 539-546页 [查看摘要][在线阅读][下载 960K]
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  • 基于油水污染机理的动态膜清洗实验研究

    陈鹏鹏;张然;张雪芳;俞路;潘艳秋

    制备α-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>管状陶瓷膜基ZrO<sub>2</sub>动态膜并将其用于油水乳化液的分离,对该过程的污染机理进行分析后,选择四种清洗剂对污染膜进行多方案清洗实验,通过理论分析确定了最佳清洗顺序,即“碱洗→吐温80→酸洗→柠檬酸”。单步清洗实验中,考察不同清洗剂浓度下的膜通量恢复率,确定各清洗剂的最佳清洗浓度与时间,清洗后渗透通量恢复情况为:氯化氢 &gt; 氢氧化钠 &gt; 柠檬酸 &gt; 吐温80;多步清洗试验表明,四步清洗效果最好,通量恢复率达到了79.8%;根据重复清洗试验结果,结合过滤阻力模型计算和红外测试分析,确定动态膜基膜能循环使用3~4次。研究结果对动态膜的清洗复用提供依据。

    2017年03期 547-553页 [查看摘要][在线阅读][下载 399K]
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  • 相变温控应用于电子设备的抗热冲击性能研究

    尹辉斌1;高学农2;张正国2

    相变温控是利用相变材料的相变过程以实现对物体温度控制的方法。以高热导率和储热密度的膨胀石墨/石蜡复合材料制作储热材料器件,构建了基于相变温控的电子器件散热模拟实验系统。研究在3种波动热负荷条件下,模拟芯片的表面温度随时间的变化情况,并与同型号传统散热器比较,分析相变温控对电子器件瞬态热管理的影响规律。实验结果表明,在同等条件下,相变温控散热实验系统的抗热冲击性能约为传统散热系统的1.4倍。将复合相变材料应用于电子器件的瞬态热管理中,可以降低电子设备的表面温度、减小温度波动幅度,保证电子电器设备运行的可靠性和稳定性。

    2017年03期 554-560页 [查看摘要][在线阅读][下载 336K]
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  • 多管水力除砂器内液-固两相流的数值模拟

    高光才;赵英亮;王建军;金有海

    通过数值模拟的方法,采用RSM湍流模型对多管式水力除砂器内液-固两相流场进行了研究。研究表明:进液室的流场分布、压力分布影响各单管入口流量及速度分布;除砂器内颗粒运动的轨迹包括储料室捕集和集液室逃逸;将1000个颗粒同时射入除砂器总入口,跟踪每个颗粒得到颗粒的入管比例和分离效率,单管的颗粒入管比例与流量呈正相关,单管分离效率受速度分布影响出现差异;随着颗粒粒径增大,从单管分离出的颗粒在储料罐内的沉降速度也增大;综合各单管的颗粒入管比例和分离效率对除砂器分离系统的结构提出改进方向。

    2017年03期 561-569页 [查看摘要][在线阅读][下载 1450K]
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  • 液滴碰撞液膜复合level set-VOF法的数值分析

    李大树1;2;仇性启3;郑志伟3;张铎4

    液滴碰撞液膜现象广泛存在于化工领域中。采用CLSVOF法建立了液滴碰撞液膜数值模型,并开展实验验证了模型的准确性。通过分析结果,研究了碰撞速度对液滴运动形态的影响,揭示了液滴内部流动传热和飞溅机理,并探索了液滴撞击液膜动力学和传热特性随碰撞速度的变化规律。研究表明:液滴碰撞液膜后随碰撞速度的增加依次呈现出波动、皇冠射流和射流飞溅等形态;碰撞速度越大,射流飞溅特征越明显。碰撞中心区域较大的压力梯度是液滴铺展的主要原因;铺展边缘较大气液压差是产生射流的主要原因;射流区域内速度间断是皇冠射流发展的关键因素;空气剪切及毛细波的作用是射流颈部收缩和产生飞溅的关键。碰撞速度越大,液滴的铺展系数、无量纲射流高度和壁面最大平均热流密度越大,无量纲液面中心相对高度越小;随着液滴雷诺数的增加,壁面最大平均热流密度的碰撞速度效应逐渐减小。

    2017年03期 570-578页 [查看摘要][在线阅读][下载 1612K]
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  • 斜百叶片支撑多管束受限外流传热和阻力特性

    李亚子1;雷勇刚1;吕永康2;景胜蓝1;王飞1

    针对传统弓形折流板支撑多管束受限外流流动死区大,压降高的问题,提出新型斜百叶片折流板支撑多管束结构。通过全三维数值模拟,研究斜百叶片支撑多管束受限外流的传热和阻力特性,获得其局部流场,分析了不同斜百叶片倾角对其性能的影响。研究结果表明:斜百叶片支撑多管束受限外流流场分布均匀,流动死区小;与传统弓形折流板支撑的情况相比,压降减小17.1%~45.7%,功耗显著降低,且随斜百叶倾角减小而减小;倾角为45&#176;时具有最优综合性能,相同压降下的传热系数比弓形折流板支撑的情况可提高25.9%。研究结果可为新型低功耗管壳式换热设备的开发和设计提供参考。

    2017年03期 579-585页 [查看摘要][在线阅读][下载 552K]
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反应工程

  • 近临界异丙醇中Cu-Pd/Al2O3催化转移氢化糠醛制备糠醇

    阮厚航;吕喜蕾;王立新;吕秀阳

    糠醇是重要的有机化工原料,用途广泛。现行糠醛催化加氢制备糠醇的技术存在氢耗大、成本高等缺点。本文提出了一种在近临界异丙醇中,Cu-Pd/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化糠醛转移氢化制备糠醇的方法。采用共沉淀法制备了不同Cu、Pd负载量的Cu-Pd/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂,并进行了XRD、氮气吸脱附表征。考察了催化剂中Cu-Pd的负载量、催化剂用量、糠醛浓度、反应温度和反应时间对反应的影响。结果表明:18%Cu-2%Pd/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>双金属催化剂对糠醛催化转移氢化反应效果最好;在18%Cu-2%Pd/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>催化剂作用下,反应温度为190℃、反应时间为3h时,糠醛转化率为100%、糠醇收率达到86.4%;催化剂重复使用四次后依然保持良好的活性。本文提出的方法具有非临氢、糠醇收率高、催化剂重复使用性能好等优点。

    2017年03期 586-591页 [查看摘要][在线阅读][下载 438K]
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  • ZSM-35分子筛中模板剂的脱除对1-己烯骨架异构化反应性能的影响

    龚艳;黄星亮;胡龙旺;孙仁山;代小平;字琴;曹中扬

    研究了不同温度焙烧的含模板剂ZSM-35分子筛的物化性质和1-己烯骨架异构化反应性能。研究结果表明,不同焙烧温度的焙烧会使ZSM-35分子筛的模板剂发生不同程度的脱除,当温度低于450℃ 时,焙烧会使模板剂发生分解反应,不会使模板剂残留物完全脱除,此时分子筛表现出较高1-己烯骨架异构选择性;焙烧温度升至550℃ 后,分子筛中的模板剂可完全脱除,但异构烯烃的收率显著降低,副反应产物明显增加。通过BET、XRD、TPO、NH<sub>3</sub>-TPD、TG-DTG、吡啶红外的表征表明,随着模板剂的脱除,暴露出被其覆盖的腔壁,使分子筛的比表面积增大,催化剂总酸量增加,从而使得单位催化剂的活性位增加,催化剂转化率增大;但模板剂脱除的同时会新增小孔径介孔,这些介孔会促使二聚、共聚等副反应的发生,不利于异构化反应的进行;且模板剂脱除会产生一部分新的L酸中心,L酸中心的出现也会增大催化剂的副反应活性,降低催化剂的选择性。

    2017年03期 592-599页 [查看摘要][在线阅读][下载 399K]
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  • 甲醇制丙烯的复杂反应网络和动力学模型

    朱嘉嘉;成有为;王丽军;李希

    采用微型固定床反应器全面研究了甲醇制丙烯(MTP)反应过程,考察了甲醇单独进料、不同烯烃单独进料、甲醇和烯烃混合进料三种条件下的反应规律。结果表明,在工业H-ZSM-5催化剂上甲醇主要发生甲基化和裂解反应,C<sub>2</sub>~C<sub>5</sub>烯烃主要发生叠合-裂化反应,C<sub>6</sub>和C<sub>7</sub>烯烃主要发生裂解反应,甲醇通过一系列甲基化和烯烃裂化路径转化为丙烯,生成丙烯的反应步骤都是快反应,而甲醇裂化、乙烯转化和生成烷烃及芳烃的副反应都是慢反应。提出了MTP的复杂反应网络与动力学模型,通过实验数据的拟合获得了各步反应的动力学参数,其中甲醇甲基化和裂解反应的表观活化能大于零,烯烃叠合-裂化的表观活化能小于零,是裂化吸热反应与表面吸附放热耦合作用的结果。

    2017年03期 600-608页 [查看摘要][在线阅读][下载 430K]
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  • 剥离MoS2负载TiO2的制备与甘油水溶液光催化制氢

    周美华;李越湘

    MoS<sub>2</sub>是一种新的、低成本的析氢催化剂。在聚乙烯吡烙烷酮(PVP)存在下,以钼酸钠和硫代乙酰胺为原料,水热法合成了薄层MoS<sub>2</sub>。该MoS<sub>2</sub>在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶剂中超声剥离后负载于P25 TiO<sub>2</sub>上制备了薄层MoS<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>。通过XRD、SEM、UV-Vis漫反射光谱、Zeta电势等手段表征该光催化剂。MoS<sub>2</sub>负载增加了TiO<sub>2</sub>的光吸收并降低其电荷零点pH。研究MoS<sub>2</sub>制备与剥离条件对生物质甘油为电子给体的MoS<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>光催化制氢活性的影响。结果表明,MoS<sub>2</sub>在DMF剥离后的制氢活性比剥离前大大提高;MoS<sub>2</sub>最佳负载量为1.60%(wt),超声剥离MoS<sub>2</sub>制备的MoS<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>制氢活性是未剥离制备的4.18倍。DMF作为溶剂,超声分散效果明显比水好;PVP也促进了MoS<sub>2</sub>的剥离,从而提高制氢活性。研究以甘油为电子给体的光催化制氢体系反应规律及机理。反应体系最佳pH与MoS<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>的电荷零点pH一致;甘油浓度对制氢速率的影响符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型,详细地讨论了反应机理。

    2017年03期 609-617页 [查看摘要][在线阅读][下载 554K]
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  • C-PANI/Ag/Ag3PO4复合材料增强可见光光催化性能

    张翠平;刘娟

    研究首先制备得到聚苯胺(PANI)纳米线材料,并首次通过高温煅烧处理PANI制备碳纳米线材料(C-PANI),进一步通过化学沉淀法成功合成了C-PANI/Ag/Ag<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>复合材料。通过XRD、SEM和SEM元素扫描技术表征复合材料的晶体结构、微观形貌和元素分布情况;用紫外可见分光光度计测试系列材料的光学吸收性能;最后测试系列光催化材料的光催化降解RhB的性能。测试结果表明,Ag/Ag<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>结构成功负载到C-PANI的表面并形成有效接触,明显增强了Ag<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>的光催化性能,其中,25%(wt)C-PANI/Ag/Ag<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>样品在10 min内可实现RhB的完全脱色,为纯Ag<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>的光催化性能的3.5倍。经过分析,C-PANI可为Ag<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>的反应提供更多的活性位点,增强其光生电子和空穴的分离效率,从而增强其光催化性能。

    2017年03期 618-625页 [查看摘要][在线阅读][下载 1310K]
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化学工艺

  • 纳米导电不对称粒子的制备与表征

    谢波;张震乾;丁建宁;方必军;李坚

    采用细乳液聚合的方法制备不对称粒子,并以聚苯胺乳液进行杂化,形成纳米导电不对称粒子。研究了引发剂种类和第二单体投料方式对不对称粒子的形貌和粒径的影响,并使用透射电子显微镜和粒径分析仪等对粒子进行表征。结果表明,当使用水溶性引发剂,第二单体以20 g&#215;h<sup>-1</sup>恒速滴加时,不对称粒子特征明显。使用聚苯胺乳液对不对称粒子进行改性,从而获得导电纳米材料。不对称粒子乳液中杂化聚苯胺乳液会使得粒子粒径变大;当不对称粒子和聚苯胺质量用量比例1:1,不对称粒子压片后电导率会阶段性升高。至此,由杂化方法成功制备了纳米导电不对称粒子。

    2017年03期 626-632页 [查看摘要][在线阅读][下载 690K]
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  • 联接基链长对非共价键构筑的双子表面活性剂溶液性能的影响

    王敬文;刘学民;葛新;宋燕钦;邹莹

    利用非表面活性的十二烷基二甲基叔胺(DA12)和二元羧酸HOOC(CH<sub>2</sub>)<sub><i>n</i></sub><sub>-2</sub>COOH(<i>n</i>=2,3,4,6,8,10),以非共价键作用的形式构筑了一系列的双子(Pseudogemini)表面活性剂(12-<i>n</i>-12),通过表面张力法及电导率法研究了联接基链长与溶液性能的关系,并考察了联接基链长对乳化性能和润湿性能的影响。实验结果表明,这类表面活性剂水溶液的胶束化过程是热力学自发的熵驱动的放热过程,其临界胶束浓度(<i>cmc</i>)值远远低于传统的单链表面活性剂十二烷基三甲基溴化铵,且有强烈的联接基效应,<i>cmc </i>值在<i>n </i>= 4时达到最大值。在这类双子表面活性剂(12-<i>n</i>-12)中,12-10-12的乳化和润湿性能最好。

    2017年03期 633-640页 [查看摘要][在线阅读][下载 403K]
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  • 水量对水性聚氨酯聚集形态及粘接性能的影响

    罗珍;陶灿;韩曦曦;鲍俊杰;程芹;黄毅萍;许戈文

    以聚己二酸1,4-丁二醇酯二醇(PBA)为软段,以异氟尔酮二异氰酸酯(IPDI)、2,2-二羟甲基丙酸(DMPA)、一缩二乙二醇(DEG)、水为硬段合成了一系列水性聚氨酯(WPUs),探讨了水加入量对WPUs性能的影响。通过傅里叶变换红外光谱测试(FT-IR)、粒径测试、凝胶渗透色谱测试(GPC)、差示扫描量热测试(DSC)、X-射线衍射测试(XRD)、热重测试(TGA)、力学性能测试等对其结构和性能进行表征。通过红外曲线拟合结果、DSC和XRD测试结果证实,随着加入体系中水量的增加,氢键化N-H伸缩振动峰强度增加,WPUs结晶度降低。随着水量的增加,乳液平均粒径增大且分布变宽,同时WPUs的分子量及分子量分布系数逐渐增加;胶膜的拉伸强度和断裂伸长率均呈现先增大后减小的趋势,T型剥离强度显示同样的趋势。力学性能测试结果表明,当水加入量为0.94%(wt)时,胶膜的力学性能最佳,拉伸强度达36.7 MPa,断裂伸长率达1026.5%;当水加入量为0.74%(wt)时,水性聚氨酯的T型剥离强度达到最大值,为1.9 N&#215;cm<sup>-1</sup>。

    2017年03期 641-649页 [查看摘要][在线阅读][下载 783K]
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  • 支化聚酯酰胺共聚物的合成、表征及相关性能研究

    刘跃军1;2;冯正洋1;2;戴红1;2

    采用熔融缩聚法合成一系列支链含量不同的聚1,2-丙二醇-丁二酸-丁二醇-1,6-己二胺(1,2-BPO-PBS-1,6-UMBTAD)共聚物。对其进行了结构分析,研究了聚合物热学性能,并采用旋转流变仪测定了其流变性能,探讨了不同支链含量、不同加工温度对共聚物流变性能的影响。以流变性能测试为指导,采用压延成膜法制备了共聚物薄膜,并对其性能测试。结果表明:合成的聚合物熔融温度在100℃ 左右,热分解温度高于340℃;在相同温度下,随着支链含量的增加,聚合物黏度不断下降,当支链/直链比值达到1:4时,聚合物表现出更弱的非牛顿性;随着温度的上升,聚合物黏度也随之下降;聚合物剪切应力随着剪切速率的增加而增大;支链含量越高,聚合物剪切应力受剪切速率的影响越小。随着支链含量的不断增大,聚酯酰胺共聚物薄膜拉伸强度不断变小,断裂伸长率先变大后减小;当支链/直链比值为1:6时,聚合物薄膜力学性能最佳。

    2017年03期 650-656页 [查看摘要][在线阅读][下载 1316K]
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生物化工

  • 活性位点邻近的Ω-loop对胰蛋白酶热稳定性和活性的影响

    杜坤;甘一如;黄鹤

    以猪源胰蛋白酶作为研究对象,尝试利用删除猪源胰蛋白酶活性位点邻近Ω-loop的方法来提高其热稳定性和活性。首先通过Gromacs v4.5.5分子动力学模拟软件,预测出了胰蛋白酶的柔性区Fragment 41~46(即Ω-loop所在区域)。然后根据删除Ω-loop结构中不同的氨基酸数目,确立了三个突变R1Q、K3Q及C5Q;通过重叠延伸PCR技术构建突变菌株,发酵表达后,进行了酶热稳定性和活性分析。结果表明,R1Q、K3Q及C5Q的活性在一定程度上均有提高,在热稳定性上R1Q和K3Q有所提高,C5Q有所下降,其中R1Q 突变体酶的最高活性较野生型提高了1.42倍,同时,失活半衰期和最适反应温度较野生型也分别提高了213.3 min和11.8℃。实验结果证明,在删除该Ω-loop中的异亮氨酸后,得到了突变型R1Q酶,成功实现酶双功能的共同进化。该策略有潜力应用于其他工业酶分子的热稳定性和活性改造,为推动生物酶的工业化应用奠定基础。

    2017年03期 657-662页 [查看摘要][在线阅读][下载 428K]
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材料科学与工程

  • 凸起微结构对超疏水表面液滴弹跳强化机理的研究

    王凯;梁倩卿;姜睿;郑毅;白涛;兰忠;马学虎

    研究表明冷凝液滴在超疏水表面上合并时可以诱发弹跳,而调控液桥撞击壁面的位置能够强化这一过程。今制备了两种构型的超疏水表面(只包涵纳米结构的平壁超疏水表面以及带有三棱柱凸起结构的超疏水表面),从液滴侧部和底部两个方向协同拍摄了液滴在平壁超疏水表面上合并弹跳动态过程;实验测量了液滴弹离壁面的速度并计算了相应的能量转化率,研究了三棱柱的结构参数对液滴弹跳速度的影响。结果表明,超疏水表面上液滴合并诱导弹跳过程可以分为四个阶段:液桥生长、液桥撞击壁面、液滴底面积收缩及液滴弹离壁面;当液滴在三棱柱凸起结构上方合并时,液滴弹离壁面的速度随着三棱柱长度增加而增大(三棱柱高度不变),且存在一个最大值;当三棱柱长度一定时,液滴弹离壁面的速度亦随着三棱柱的高度增加而增大。

    2017年03期 663-668页 [查看摘要][在线阅读][下载 954K]
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  • 新型锂硫电池硫正极水基粘结剂的制备研究

    李丽红1;王永常2;高翔1;朱世平3

    硫正极材料因具有较高的能量密度而广受关注,但由于其在充放电过程中体积变化大、硫穿梭效应使其容量衰退快等原因,大大限制了其实际使用。本文通过RAFT乳液聚合首次设计合成了聚(苯乙烯-b-丙烯酸正丁酯-b-苯乙烯)(SnBAS)三嵌段共聚物作为硫电极粘结剂。通过制备粘结剂薄膜测试其在醚类电解液的溶胀性,并进行多倍率充放电、电池寿命测试,与聚苯乙烯(PS)、聚丙烯酸正丁酯(PnBA)及商用SBR对比,发现通过调配苯乙烯/丙烯酸正丁酯(St/nBA)质量比率可获得兼具高力学强度及高电解液溶胀率的电极粘结剂。将粘结剂SnBAS100用于制备硫电极,所得硫正极分别在0.1C、0.2C、0.5C、1C、2C、0.1C倍率充放电后,再次以0.2C倍率充放电所得放电比容量为781 mAh&#215;g<sup>-1</sup>,与首次充放电时的放电比容量1061 mAh&#215;g<sup>-1</sup>相比,容量保留率为73.6%。电极继续100次循环后放电比容量为740 mAh&#215;g<sup>-1</sup>,容量保留率为94.7%,每次充放电的平均容量衰退率为0.05%。结果表明,水溶性嵌段结构的SnBAS粘结剂是一种极具应用潜力的水基硫正极粘结剂。

    2017年03期 669-678页 [查看摘要][在线阅读][下载 429K]
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  • 耐化学腐蚀FAS-TiO2超疏水网制备及其油水分离性能

    王宝娟;董哲勤;马晓华;许振良

    采用溶胶凝胶法在不锈钢网上涂覆二氧化钛(TiO<sub>2</sub>)颗粒构筑了微纳米级粗糙表面,然后通过氟硅烷(FAS)接枝改性降低表面能,制备了一种耐化学腐蚀的氟硅烷-二氧化钛(FAS-TiO<sub>2</sub>)超疏水网,并将其应用在油水分离中。采用水接触角(WCA)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)对FAS-TiO<sub>2</sub>网进行了表征,分析了FAS-TiO<sub>2</sub>网的实际应用性能。结果表明水滴与所制备的网表面接触角为159&#176;,且滑动角非常小;FAS-TiO<sub>2</sub>超疏水网在腐蚀性溶液,极性有机溶剂及热溶液中具有优异的化学、热稳定性及再循环使用能力。而且FAS-TiO<sub>2</sub>超疏水网能够仅利用重力驱动,快速高效地分离各种油水混合物。在苛刻的酸、碱、盐和热环境下FAS-TiO<sub>2</sub>网重复使用30次,其油水分离效率仍然保持在95% 以上。FAS-TiO<sub>2</sub>网制备过程简易、性能优异,在油水分离中有着广泛的适用性。

    2017年03期 679-684页 [查看摘要][在线阅读][下载 477K]
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  • 高功率型异质结构尖晶石/层状正极材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2制备及电化学性能研究

    郑卓1;吴振国2;唐艳1;杨秀山2

    采用草酸盐共沉淀法制备了一系列(<i>x </i>= 0.1、0.2、0.3、0.4、0.5)异质结构的尖晶石/层状复合正极材料LiNi<sub>1/3</sub>Co<sub>1/3</sub>Mn<sub>1/3</sub>O<sub>2</sub>。借助X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、电化学阻抗谱(EIS)和恒电流充放电测试等表征手段对材料的晶体结构、微观形貌和电化学性能进行了系统研究。结果表明,<i>x </i>= 0.2的材料具有最佳的高倍率性能和长循环稳定性。在2.7~4.5 V,1 C下循环100次后(1 C = 180 mA&#183;g<sup>-1</sup>),放电比容量为144 mAh&#183;g<sup>-1</sup>,容量保持率为92%;在10 C时的放电比容量仍能达到126 mAh&#183;g<sup>-1</sup>,相比于原始LiNi<sub>1/3</sub>Co<sub>1/3</sub>Mn<sub>1/3</sub>O<sub>2</sub>材料的放电比容量(73 mAh&#183;g<sup>-1</sup>)有较大提高。此外,该材料的储能能力也非常突出,在0.1和10 C时的比能量密度分别为733.44和437.21 W&#215;h&#183;kg<sup>-1</sup>。

    2017年03期 685-692页 [查看摘要][在线阅读][下载 1332K]
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  • FeF3表面包覆Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2正极材料的制备和电化学性能

    李成冬1;2;徐进1;李举2;夏基胜1;刘玮1

    采用典型的湿化学法制备了2%(wt)FeF<sub>3</sub>包覆的Li[Li<sub>0.2</sub>Mn<sub>0.54</sub>Ni<sub>0.13</sub>Co<sub>0.13</sub>]O<sub>2</sub>材料,并且通过XRD,SEM及TEM等技术来分析材料的微观结构和形貌。结果显示,在Li[Li<sub>0.2</sub>Mn<sub>0.54</sub>Ni<sub>0.13</sub>Co<sub>0.13</sub>]O<sub>2</sub>材料表面包覆着一层5~20 nm厚的FeF<sub>3</sub>薄膜。通过电化学性能测试发现,2%(wt)FeF<sub>3</sub>@Li[Li<sub>0.2</sub>Mn<sub>0.54</sub>Ni<sub>0.13</sub>Co<sub>0.13</sub>]O<sub>2</sub>样品的首次库伦效率更高,高倍率性能更佳,循环性能更加稳定。在0.5<i>C</i>倍率下循环100次后,其容量保持率仍有94.2%,放电比容量为190.6 mAh&#215;g<sup>-1</sup>。同时电化学阻抗结果表明,FeF<sub>3</sub>包覆层能够抑制Li[Li<sub>0.2</sub>Mn<sub>0.54</sub>Ni<sub>0.13</sub>Co<sub>0.13</sub>]O<sub>2</sub>和电解液之间的副反应,稳定材料的层状结构。

    2017年03期 693-700页 [查看摘要][在线阅读][下载 637K]
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化工系统工程

  • 基于改进布谷鸟搜索算法的换热网络综合

    张红亮1;崔国民1;黄晓璜1;周剑卫2

    针对换热网络综合混合整数非线性规划问题,提出布谷鸟搜索算法同步综合换热网络,并针对其不能有效处理换热网络结构进化问题进行改进。引入改进步长控制向量,设置最小热负荷,以一定概率接受差解三种整型变量优化策略,布谷鸟搜索算法能够同时优化整型变量和连续型变量从而实现换热网络最优化;同时改进新鸟巢的建立机制,实现鸟巢自我进化与信息交换的平衡,使算法更具全局搜索性能。通过验证两个基准算例,与文献中采用的遗传算法、模拟退火算法、微分进化等其它算法相比,改进的布谷鸟搜索算法能够获得年综合费用更低的换热网络设计方案。结果表明,改进的布谷鸟搜索算法具有较高的搜索效率和全局收敛精度,能够高效求解中小型甚至大型换热网络问题。

    2017年03期 701-711页 [查看摘要][在线阅读][下载 408K]
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  • 静压箱流场的数值模拟与实验研究

    夏良志1;刘青1;邵继东1;赵宗昌2;于才渊2

    静压箱是保证锂离子电池隔膜材料在拉伸过程中加热均匀的关键设备。今以热风加热系统中静压箱为研究对象,采用CFD(Computational Fluid Dynamics)与实验研究相结合的方法研究静压箱内部流场,针对该静压箱各结构参数对出口速度偏差的影响进行了计算和分析,并对结构参数进行优化。结果表明静压箱的孔板结构对出口速度偏差影响最大,孔板最佳几何参数是:孔板直径<i>d </i>= 12 mm,孔中心距<i>l</i> = 26 mm,孔板厚度<i>t </i>= 6 mm。研究结果可以为静压箱的设计以及改造现有装置提供理论指导。

    2017年03期 712-719页 [查看摘要][在线阅读][下载 491K]
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环境化工

  • 增溶剂强化模拟柴油生物脱硫研究

    陈晗1;2;李伟2

    生物脱硫速率受控于生物脱硫菌的活性以及含硫有机物在水相中溶解度。由于柴油中含硫有机化合物在水中的溶解度较低,大大限制了微生物脱硫速率。为有效解决上述问题,本文以二苯并噻吩(DBT)作为模型化合物,选用分支杆菌ZD-19作为脱硫菌,考察不同种类增溶剂,例如天然表面活性剂大豆卵磷脂(SL)、非离子型表面活性剂Tween-80和超分子受体<i>β</i>-环糊精(<i>β</i>-CD)对生物脱硫的影响。研究结果表明:三种增溶剂都能有效提高DBT的溶解度,并且它们对脱硫菌ZD-19没有毒性。SL和<i>β</i>-CD的添加大大强化了微生物脱硫速率,而Tween-80的添加对微生物脱硫并没有明显促进作用。此外,产物抑制实验结果表明:<i>β</i>-CD的添加可有效缓解DBT脱硫产物2-HBP对生物脱硫造成的抑制作用。在低浓度2-HBP(0.5 mmol&#215;L<sup>-1</sup>)存在下,6.0 g&#215;L<sup>-1 </sup><i>β</i>-CD的加入几乎完全消除了2-HBP对脱硫菌的抑制作用。

    2017年03期 720-725页 [查看摘要][在线阅读][下载 280K]
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  • 磁性柠檬酸膨润土对六价铬吸附性能的研究

    王迎亚1;施华珍1;张寒冰1;2;于姝敏2;陈宁华2;童张法1;3

    为改善膨润土对Cr(VI)的吸附性能,并提高其固液分离回收能力,研究构筑了一种壳聚糖修饰的复合磁性吸附材料——磁性柠檬酸膨润土(Magnetic Citric Acid Bentonite,MCAB),并利用SEM、XRD、VSM、FT-IR对改性前后的材料进行表征对比,结果表明壳聚糖中的-NH<sub>2</sub>、-OH等功能基团及磁性Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub>微粒均负载到柠檬酸膨润土(Citric Acid Bentonite,CAB)上。MCAB对Cr(VI)的吸附性能研究结果显示:相对于CAB,复合后的MCAB吸附性能明显提高,并具有良好的磁分离能力;pH值对Cr(VI)的吸附影响较大,最佳pH值在2.0~3.0;当吸附剂投加量为1.6 g&#183;L<sup>-1</sup>、pH值为3.0、Cr(VI)的初始浓度为10 mg&#183;L<sup>-1</sup>时,MCAB对Cr(VI)的去除率高达99%;吸附等温方程和动力学方程的拟合结果分别符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型。由于MCAB上修饰的-NH<sub>2</sub>在酸性条件下易质子化,会增强对Cr(VI)的静电吸引作用,因此MCAB对Cr(VI)的吸附去除率得到了明显提高;同时,加磁赋予了CAB快速的固液分离能力。研究表明MCAB对模拟废水中的Cr(VI)去除效果良好,有望应用于实际废水中Cr(VI)的去除。

    2017年03期 726-732页 [查看摘要][在线阅读][下载 553K]
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研究简报

  • 棕榈酸异丙酯反应体系热力学参数的测定

    付丽丽1;2;蒋登高1;周彩荣1

    为确定“两步法”合成棕榈酸异丙酯工艺过程热力学可行性,进一步提高工程应用中引用数据的可靠性,采用DSC-60差示扫描量热仪和XRY-1C氧弹量热器等分别对该反应体系中物质的定压比热容和燃烧热进行了实验测定,并通过热力学关系式计算得到有关物质的摩尔生成焓及反应焓变,为连续化工艺的设计提供了基础热力学数据。

    2017年03期 733-737页 [查看摘要][在线阅读][下载 352K]
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  • 硅烷修饰的氧化石墨烯对碳纤维/BMI复合材料的界面改性研究

    李伟;岳远志;朱婷婷;李强;任荣;何超

    利用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,选用硅烷偶联剂<i>γ</i>-氨丙基三乙氧基硅烷对氧化石墨烯进行功能化修饰,在其表面接枝上和BMI树脂反应的胺基,进而考察硅烷修饰的氧化石墨烯对碳纤维/BMI复合材料界面黏结性能的影响。采用红外光谱、拉曼光谱、X射线衍射分析、X射线光电子能谱等对硅烷修饰的氧化石墨烯进行表征,对碳纤维复合材料进行层间剪切强度测试并利用扫描电子显微镜观察材料断口形貌。结果表明,硅烷分子成功地接枝到氧化石墨烯表面,复合材料的界面黏结性能得到明显改善。

    2017年03期 738-742页 [查看摘要][在线阅读][下载 512K]
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  • 大容量阴离子交换树脂D296对水中铬(VI)的吸附

    朱冰韧1;厉炯慧2;沈海云3;李建丹1;蒋予箭1;王彦波1;熊春华3

    研究了大容量阴离子交换树脂D296在醋酸-醋酸钠缓冲液体系中对铬(VI)的吸附行为,同时进行了一系列实验研究系统变量对吸附量的影响。结果证明pH 3.5,温度308 K为最佳吸附条件,静态饱和吸附量为325.8 mg&#215;g<sup>-1</sup>,此时的吸附速率常数<i>k</i><sub>308 </sub>= 2.05&#215;10<sup>-5</sup>s<sup>-1</sup>;表观吸附活化能<i>E</i>a = 3.6 kJ&#215;mol<sup>-1</sup>。同时,热重、红外也显示了铬(VI)被吸附在树脂的表面。等温吸附符合Frundlich模型。热力学实验参数表明,该条件下吸附是自发的吸热过程。吸附后树脂可被5% NaOH-5% NaCl溶液解吸,解吸率94.7 %。研究为从废水中去除铬(VI)展示了新的可能性。

    2017年03期 743-748页 [查看摘要][在线阅读][下载 356K]
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