高校化学工程学报

Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities

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国际刊号:1003-9015
国内刊号:33-1141/TQ
主管单位: 国家教育部
主办单位: 浙江大学
主    编: 陈 纪 忠
编委会主任委员: 姚 善 泾
编辑出版:《高校化学工程学报》编辑部
地    址:杭州 浙江大学玉泉校区,化学工程与生物工程学院
邮    编:310027
电    话:0571—87951235
电子信箱:gxhgxb@zju.edu.cn
网    址:gxhx.cbpt.cnki.net 

国内发行:《高校化学工程学报》编辑部
国外发行:中国国际图书贸易集团有限公司 (北京市海淀区车公庄西路35号,邮编100048)          

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综述

  • 热等离子体温度诊断方法研究进展

    陶潇杭;苏宝根;张治国;闻光东;任其龙

    热等离子体温度的实时诊断是一项极具挑战性的综合性技术,它在理解热等离子体化学反应过程,验证模拟结果方面有着重要的参考价值。根据目前常用的热等离子体温度诊断方式,按接触式和非接触式进行了分类和介绍,综述了各诊断方式的工作原理、适用范围及发展方向,重点介绍了发射光谱法在热等离子体温度诊断中的应用,并指出热等离子体的实时在线分析将会是其未来发展的主要方向。

    2017年05期 1001-1008页 [查看摘要][在线阅读][下载 357K]
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  • 抗抑郁类药物在水环境中的污染及生态毒性

    雷鹏辉1;2;3;杨明1;湛晶1;王德庆1;吴明红2

    抗抑郁药是一类较常见的精神类处方药物。随着化学分析水平的不断提高,痕量水平的药物活性成分及其副产物被广泛发现存在于污染水体中,成为一类重要的水体污染物。目前,常用的抗抑郁类药物(如阿米替林、氟西汀、舍曲林等)均已在城市污水及其它环境水样中被检测到。为了引起社会对水体抗抑郁药污染的关注,并积极采取抗抑郁类药物污染的防治措施,保护鱼类资源和水生系统,综述介绍了水体中抗抑郁药的污染现状、污染特征,并系统分析了其对水生生物的生态毒性。首先,对其污染现状的分析表明:抗抑郁类精神药物在城市污水的收纳水体、沉积物以及水生生物组织中的含量介于ng至μg&#183;L<sup>-1</sup>或ng至μg&#183;kg<sup>-1</sup>;城市污水处理厂及医院污水处理厂,被认为是精神类药物最重要的来源;该类药物在生物组织中具有一定的富集能力,具有潜在的慢性毒性效应。其次,对其生态毒性的资料分析表明:环境浓度的抗抑郁药对水生生物不会造成急性致死效应,但是能够影响生物的正常生长发育,扰乱生物体体内的内分泌功能,导致生殖器官、生殖机能和生殖行为异常,长期暴露会严重干扰水生生物的物种繁衍,对水生生态系统甚至人类健康具有潜在的威胁。近年来国际上对于抗抑郁药这类新兴污染物的研究逐渐增多,但在我国的研究仍处于起步阶段,深入的了解具有较高生物活性的抗抑郁类药品在我国城市水系统中的迁移转化规律,鉴定饮用水中的抗抑郁类药物种类与残留水平,阐明这类新兴有毒污染物对水生生物的潜在毒性效应阈值,对于保障城市水质资源和水环境的健康发展将具有十分重要的现实意义。

    2017年05期 1009-1027页 [查看摘要][在线阅读][下载 535K]
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化工热力学与基础数据

  • 带压下原油组分(正十六烷+甲基环己烷+叔丁基苯)三元体系黏度与密度的测量与关联

    申亚楠;夏淑倩;马沛生;高新晶

    密度和黏度数据是流体的重要物理性质,原油中主要化合物的密度和黏度数据对于原油流动、热量传递、质量传递等方面有显著影响。研究使用自主研制的落柱式黏度计,并以甲苯和正十六烷作为标准流体对仪器的可靠性和准确性进行了验证。选择正十六烷、甲基环己烷和叔丁基苯分别为原油中长链烷烃、环烷烃及芳香化合物的代表,测定了正十六烷+甲基环己烷+叔丁基苯三元体系在不同温度、压力和浓度下的密度和黏度值。测量的温度范围为318.15~378.15 K,压力范围为2.00~20.00 MPa。结果表明,黏度和密度均随温度升高而降低,随压力升高而升高,且随混合物组成的变化而明显改变。对于黏度数据采用自参考模型进行关联及预测计算,三元体系平均相对绝对偏差<i>AAD</i>关联与预测值分别为2.80%、4.90%。研究得到的原油体系的黏度、密度数据及模型参数,为原油开采及管道运输过程设计、开采技术改造、油藏储量计算等提供了数据支撑。

    2017年05期 1028-1035页 [查看摘要][在线阅读][下载 266K]
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  • 棕榈酸异丙酯+异丙醇+水三元物系液液相平衡数据的测定与关联

    郭美圆;周彩荣

    用平衡法测定测定了常压下棕榈酸异丙酯+异丙醇+水三元混合物体系的液液相平衡数据。通过Aspen Plus软件,用NRTL和UNIQUAC活度系数模型对该三元物系的液液相平衡实验数据进行了关联,回归得到了该三元物系的二元交互参数,并用回归得到的模型参数,对该三元物系的液液相平衡进行了关联,将计算值与实验值进行比较,结果表明UNIQUAC模型能够很好的关联实验数据,其平均相对误差ARD小于NRTL模型的ARD。为棕榈酸异丙酯的分离提纯和工程设计提供了必不可缺少的工程基础数据。

    2017年05期 1036-1041页 [查看摘要][在线阅读][下载 345K]
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传递现象与单元操作

  • 用于从CO2-DMC体系分离CO2的PDMS复合膜制备与分离性能

    贺志敏;汤志刚;AtaeivarjoviEbrahim;郭栋;赵志军;李红伟;邢潇

    溶剂吸收-膜解吸联合工艺是一种新型具有较低能耗的燃烧前CO<sub>2</sub>捕集方法,高通量和高分离因子的解吸膜制备成为此技术的关键。以醋酸纤维素超滤膜为基膜,在聚二甲基硅氧烷(PDMS)中加入不同交联剂进行改性,制备了从CO<sub>2</sub>-碳酸二甲酯(DMC)混合液中解吸分离CO<sub>2</sub>的非对称渗透汽化膜。研究表明可以从溶解活性、扩散活熊、反应活性提高膜的解吸性能,并研究了不同改性交联剂、膜层厚度、交联温度、解吸液浓度和解吸温度等因素对膜解吸CO<sub>2</sub>性能的影响。与文献相比,优化制备所得的PDMS-APTES (3-氨基丙基三乙氧基硅烷)—PTES (苯基三乙氧基硅烷)复合膜具有较大的通量(4970 g&#183;m<sup>-2</sup>&#183;h<sup>-1</sup>)和分离因子(79.3),具有一定潜在工业应用价值。

    2017年05期 1042-1051页 [查看摘要][在线阅读][下载 684K]
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  • 柱式膜组件曝气过程的气液两相流模拟

    熊长川;李卫星;邢卫红

    采用欧拉模型与多孔介质模型对柱式膜组件的曝气过程中气液两相流进行了计算模拟,研究了曝气量、曝气孔数目以及相对位置对膜组件的气液两相分布、流体湍流黏度、液体速度场的影响,模拟数据与实验数据吻合良好。研究结果表明:随着曝气孔数目增加与相对位置均匀排布使得膜组件内气液两相分布更加均匀;湍流黏度随着曝气量增大而增大,当曝气量达到5 m<sup>3</sup>&#183;<sup>-1</sup>时,湍流黏度不再增加;随着曝气孔数目增加与相对位置的均匀排布使得液体形成较多涡流流动与循环流动。增加曝气孔数目与优化曝气孔相对位置能够有效提高组件内部流场的均匀分布,有利于膜丝的清洗。

    2017年05期 1052-1061页 [查看摘要][在线阅读][下载 1033K]
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  • 不同结构的旋风分离器二次涡的数值模拟和分析

    祝华腾;陈光辉;王伟文;李建隆

    以Stairmand旋风分离器、扩散式旋风分离器和环流式旋风分离器为研究对象,采用CFD软件Fluent提供的湍流雷诺应力模型(RSM),研究了内部构件对旋风分离器内二次涡的影响,模拟结果表明:环流式旋风分离器内部导流件有效降低了“上灰环”和“短路流”,与另两种旋风分离器相比,筒体顶盖及排气管附近二次涡速度分别从23.6和32.1 m&#183;s<sup>-1</sup>降至10.2和25.7 m&#183;s<sup>-1</sup>,湍动强度分别由2.38%和3.41%减弱到1.61%和2.39%,筒体顶盖涡流尺度的比例因数由0.25减小为0.11。扩散式旋风分离器的反射屏对于削弱“二次扬尘”现象和“颗粒夹带”的影响效果显著,与Stairmand旋风分离器相比,排尘口附近二次涡速度由25.1降至7.3 m&#183;s<sup>-1</sup>,尺度的比例因数、湍动强度均显著降低。结果表明通过合理的增设内部构件对分离器内流场进行导流,可降低二次涡对于流场的影响。

    2017年05期 1062-1071页 [查看摘要][在线阅读][下载 1006K]
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  • 疏水纳米二氧化硅作为捕获剂泡沫浮选结晶紫的工艺研究

    靳丽雪;胡楠;李雅杰;吴兆亮

    为了有效去除水溶液中的结晶紫,以疏水纳米二氧化硅作为捕获剂,在不需要添加任何表面活性剂的前提下开发了一种新型泡沫浮选技术。结果表明,当无水乙醇用量0.8%(V)、pH值为9.0、疏水纳米二氧化硅浓度200 mg&#183;L<sup>-1</sup>、气速700 mL&#183;min<sup>-1</sup>、装液量400 mL时,废水中结晶紫的去除率和富集比分别为94.7%和19.7;疏水纳米二氧化硅的去除率和富集比分别为93.9%和14.2。消泡液中的疏水纳米二氧化硅在pH值为1.0的无水乙醇溶液经两次解吸操作,结晶紫解吸率可达到90.2%。通过旋蒸操作,可将解吸液中结晶紫染料回收,同时纳米颗粒达到重复利用的目的。因此,该技术对处理染料废水具有重要的指导意义。

    2017年05期 1072-1079页 [查看摘要][在线阅读][下载 354K]
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  • 烟气轮机叶顶隙气固两相运动规律的模拟研究

    张笑笑1;王建军1;陈帅甫1;刘帅1;夏明川2

    叶顶间隙的尺寸虽小,但对流道内的流动影响很大。研究烟气轮机叶顶隙的气固特性可以为解决烟气轮机结垢问题提供依据。采用标准<i>k</i>-<i>ε</i>湍流模型和DPM多相流模型,对烟气轮机气固两相运动规律进行研究。研究表明:静叶间隙流的压能、热能转化为动能的转化率比主流小;动叶间隙流不作用在叶片上,受主流的影响流速先增大后减小;因为压力差的存在,叶顶隙处会产生从压力侧到吸入侧的间隙流;静叶间隙流周向速度与主流相反,在靠近吸力面和压力面处出现旋涡;动叶叶顶、叶尖以及压力面后半段是颗粒浓度和颗粒沉积量大的区域;动叶机壳的前半段以及动叶叶顶的前2/3处颗粒沉积量比较大。

    2017年05期 1080-1087页 [查看摘要][在线阅读][下载 779K]
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反应工程

  • 喷射型环流反应器中气含率和液速的分布

    卢浩然;高用祥;成有为;王丽军;李希

    喷射型环流反应器拥有良好的固体悬浮、液相混合与气液传质性能。在表观气速0.065-0.105 m&#183;s<sup>-1</sup>的半间歇操作条件下,实验测量了喷射型环流反应器内的气含率以及液速的空间分布。在实验的基础上对反应器进行了三维瞬态的CFD模拟,并且用耦合群平衡模型(PBM)来模拟系统内气泡的聚并破碎行为。喷嘴的高速射流产生一定比例的大气泡驱动液体循环,使循环液速成倍增加。大气泡浮升过程中逐渐破碎成小气泡,导致提升管内的气含率随着轴向塔高增高而增大,降液管中也有类似的分布。实验和模拟都表明,喷射型环流反应器内由于喷嘴的使用导致了分布器影响区的明显延长,不存在流动充分发展的区域。

    2017年05期 1088-1095页 [查看摘要][在线阅读][下载 456K]
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  • CuX/Mg-SiO2催化乙酸乙酯气相加氢反应的研究

    章昱;窦梅;南碎飞

    以硝酸铜和硝酸镁为金属前驱体,采用硅酸钠共沉淀法制备了不同Mg含量的26% Cu<sub><i>X</i></sub>/Mg-SiO<sub>2</sub>(<i>X</i>=∞,6,3,1,0)催化剂,用于催化乙酸乙酯气相加氢制乙醇反应。结果显示,在280℃、2.0 MPa、乙酸乙酯液时空速1.0 h&#183;<sup>-1</sup>、氢气/乙酸乙酯摩尔比30的条件下,随着<i>X</i>的减小,乙酸乙酯的转化率和乙醇选择性呈现火山型分布。当<i>X</i>=3时,乙酸乙酯转化率和乙醇选择性达到最大,分别为96.23%和94.28%。同时,不凝性气体(CO<sub>2</sub>、CH<sub>4</sub>、CO、C<sub>2</sub>H<sub>6</sub>、C<sub>2</sub>H<sub>4</sub>)和C<sub>3</sub>产物(丙烷、丙烯、丙酮、异丙醇)得到很好的抑制。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氢气-程序升温还原(H<sub>2</sub>-TPR)、电子偶和等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、N<sub>2</sub>吸附脱附和X射线光电能谱(XPS)对催化剂进行表征分析,结果显示26% Cu<sub>3</sub>/Mg-SiO<sub>2</sub>催化剂上Cu<sup>0</sup>/Cu<sup>+</sup>和MgO的协同作用以及高度分散的Cu颗粒是催化剂具有高效催化性能的原因。

    2017年05期 1096-1102页 [查看摘要][在线阅读][下载 651K]
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  • TiO2晶型对催化正丁醛自缩合反应性能的影响

    何茜;安华良;赵新强;王延吉

    正丁醛自缩合合成2-乙基-2-己烯醛(辛烯醛)是2-乙基己醇(辛醇)工业生产中实现碳链增长的关键步骤。采用溶胶-凝胶法制备了TiO<sub>2</sub>催化剂,使用NH<sub>3</sub>-TPD、CO<sub>2</sub>-TPD、BET和XRD等手段对TiO<sub>2</sub>催化剂酸碱性、织构性质和晶相进行了表征,发现锐钛矿型TiO<sub>2</sub>催化剂的表面酸位和碱位数量明显高于金红石型TiO<sub>2</sub>。活性评价结果表明,锐钛矿晶型TiO<sub>2</sub>催化性能优于金红石晶型TiO<sub>2</sub>。以TiO<sub>2</sub>凝胶在空气气氛下,于400℃焙烧1 h制备的锐钛矿TiO<sub>2</sub>为催化剂,正丁醛自缩合反应适宜的反应条件为: TiO<sub>2</sub>用量为15.0%(wt),反应温度180℃,反应时间8 h。在此条件下,正丁醛的转化率可达91.1%,辛烯醛的收率和选择性分别为81.6%和89.6%。TiO<sub>2</sub>重复使用7次,催化活性无明显下降。采用GC-MS对反应液进行定性分析,确定了反应副产物,探讨了锐钛矿型和金红石型TiO<sub>2</sub>催化性能存在差异的原因,并且构建了锐钛矿型TiO<sub>2</sub>催化正丁醛自缩合的反应网络。

    2017年05期 1103-1112页 [查看摘要][在线阅读][下载 802K]
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  • 季铵盐表面活性剂辅助合成多级孔Hβ分子筛催化苯胺缩合性能研究

    曾茂荣1;2;罗刚1;2;王宇3;费兆阳1;2;郭海纬1;2;汤吉海2;陈献2;崔咪芬2;乔旭1;2

    采用季铵盐表面活性剂辅助模板法合成了一系列多级孔Hβ(H-Hβ)分子筛,通过XRD、XRF、SEM、TEM、N<sub>2</sub>吸附-脱附、NH<sub>3</sub>-TPD等表征方法对合成的H-Hβ分子筛物化性质进行分析,并在固定床反应器上对其催化苯胺缩合制二苯胺的性能进行了评价。结果表明,通过加入季铵盐表面活性剂,在合成的Hβ分子筛中成功引入了介孔,形成了微孔-介孔的复合孔道结构,增大了Hβ分子筛的孔容和孔径,有利于大分子的扩散。季铵盐表面活性剂碳链长度越长,合成的H-Hβ分子筛介孔孔容和孔径越大。相较于常规的Hβ分子筛(苯胺转化率为18.5%), H-Hβ分子筛可以显著提高苯胺转化率至31.0%~33.23%,二苯胺选择性都超过96%。另外,以十六烷基三甲基溴化铵为辅助试剂合成的H-Hβ分子筛随着硅铝比的减小,其酸量逐渐增多,苯胺转化率也逐渐提高,而选择性基本保持不变。

    2017年05期 1113-1119页 [查看摘要][在线阅读][下载 652K]
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  • 硅石、钾长石助熔磷矿碳热还原反应机理研究

    李银1;2;夏举佩1;2;刘海浪1;2;曹任飞1;2

    分别使用硅石、钾长石作为助熔剂,考察反应温度,反应时间对磷转化率的影响。结果表明:钾长石助熔时磷的转化率明显高于硅石。利用HSC-5热力学软件及热重(TGA)分析方法,分别考察了磷矿碳热还原过程的热力学及动力学过程。结果表明:钾长石与硅石助熔相比,黄磷生产操作温度可降低215℃,钾长石助熔时的活化能降低了3.2kJ&#183;mol<sup>-1</sup>,具有较好的节能降耗效果。残渣XRD分析表明:钾长石助熔优于硅石的主要原因是钾长石分解释放物SiO<sub>2</sub>反应活性高, Ca<sub>5</sub>(PO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>F可在较低温度下发生脱氟反应,同时因有碱金属参与造渣,低共熔物形成温度低,便于主反应的进行。

    2017年05期 1120-1126页 [查看摘要][在线阅读][下载 556K]
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  • 三甘醇溶液失活分析及降解特性研究

    郭宏垚;李冬;雷雄;赵欢娟;王小静;高嘉珮;李稳宏

    在利用XRD、IC和GC-MS检测三甘醇杂质成分的基础上,通过失活评价实验研究了不同含量的固体悬浮物、热稳定盐及有机杂质对三甘醇失活度的影响规律,利用热重分析法(TG)研究了三甘醇在氮气、氧气气氛下以不同升温速率进行的热降解和氧化降解行为,并采用Coats-Redfer法和分布活化能模型(DAEM)法求解三甘醇降解动力学模型。结果表明, FeS、Mg<sup>2+</sup>、Ca<sup>2+</sup>、乙二酸和甘醇酸类是影响三甘醇失活的主要杂质,且杂质含量的提高会加剧失活程度;三甘醇热降解是级数为1的一步质量损失过程,而氧化降解是两段级数为1的质量损失过程,且氧化降解活化能远低于热降解活化能;升温速率的加快可促使三甘醇热解的初始温度、失重峰温度以及热解终温均向高温方向移动。通过对三甘醇的失活分析及降解特性研究可为进一步探索三甘醇降解机理和预防溶液失活提供理论基础。

    2017年05期 1127-1134页 [查看摘要][在线阅读][下载 425K]
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生物化工

  • 强化混合超临界辅助雾化法制备玉米醇溶蛋白微粒

    蒋姗姗;张其磊;关怡新;姚善泾

    玉米醇溶蛋白是一种具有强疏水性的天然植物蛋白,在食品和医药等行业具有良好的应用潜力。本文采用强化混合超临界流体辅助雾化技术(SAA-HCM)制备玉米醇溶蛋白超细微粒,研究相关实验参数如混合气压力与温度、沉淀器温度、玉米醇溶蛋白浓度及乙醇浓度等对微粒形貌、粒径的影响。实验结果表明在9.0 MPa的混合器压力,混合器温度和沉淀器温度分别为50℃和60℃,玉米醇溶蛋白浓度为20 g&#183;L<sup>-1</sup>,乙醇浓度为80%条件下,制得的微粒具有球形度高、分散性好、粒径可控制等优点,且平均粒径约为3 μm。此外,本文以醇溶蛋白为载体、VD3为模拟活性药物制备载药微粒,并对其形貌、载药率和药物释放行为做初步探索,取得了合理的包埋缓释效果。

    2017年05期 1135-1142页 [查看摘要][在线阅读][下载 1183K]
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  • Cs/Gel/HA/MWCNTs支架的制备及其生物相容性评价

    朱智博;关水;王树萍;王先犇;刘天庆;马学虎

    引入多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotubes, MWCNTs)对壳聚糖/明胶/透明质酸(chitosan/gelatin/hyaluronic acid, Cs/Gel/HA)复合支架性能进行优化。采用冷冻干燥法制备出MWCNTs含量为2%、6%以及10%的Cs/Gel/HA/MWCNTs导电支架,对支架的理化性能及生物相容性进行评价。导电支架孔径为90~130 μm,孔隙率为83%~96%;扫描电镜(SEM)及接触角测量结果显示, MWCNTs增加了孔壁粗糙度,提高了支架疏水性;支架电导率随MWCNTs含量的增加而增大,最大可增加至对照组的133.82%; MWCNTs含量为6%的支架细胞活力可增加至对照组的111.07%,且具有更高的细胞粘附率。研究初步表明,制备的Cs/Gel/HA/MWCNTs导电支架具有更好的生物相容性,可进一步应用于神经组织工程研究。

    2017年05期 1143-1149页 [查看摘要][在线阅读][下载 1925K]
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  • Pro-sigmaK inhibitor-BofA基因敲除对嗜热厌氧杆菌SCUT27葡萄糖和木糖利用的影响

    屈春云;傅宏鑫;马毅;王菊芳

    嗜热厌氧杆菌SCUT27(<i>Thermoanaerobacterium aotearoense</i> SCUT27, SCUT27)能同时利用木糖和葡萄糖,是发酵廉价木质纤维素获得乙醇及乳酸的优势菌株。为了提高该菌株对木糖和葡萄糖的利用效率,对其在葡萄糖、木糖和混合糖下不同时间点转录组数据分析的基础上,敲除pro-sigmaK抑制因子BofA (pro-sigmak processing inhibitor BofA,BofA)基因,获得基因工程菌<i>ΔbofA</i>。摇瓶发酵结果显示,与出发菌相比,当以木糖为唯一碳源时,突变株<i>ΔbofA</i>对木糖的代谢速率提高51.43%,乳酸产率提高23.53%;以混合糖(葡萄糖:木糖为=1:1)为碳源时, <i>ΔbofA</i>对木糖的代谢速率提高44.44%,乳酸和乙醇的产率分别提高43.75%和20.00%。由此可见, pro-sigmaK抑制因子BofA是木糖利用的负调控因子,其功能有待进一步研究。

    2017年05期 1150-1155页 [查看摘要][在线阅读][下载 417K]
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  • 重组里氏木霉粗酶液提取虎杖中白藜芦醇的研究

    杨祎彬1;龚泽华1;裘海平1;朱有贵3;陈钦钦1;俞佳军1;王冰冰2;金欣1

    为从虎杖中提取白藜芦醇并同步实现高效转化,经平板初筛和48 h的试管产酶复筛,从619株里氏木霉的基因重组菌中定向筛选出3株高产<i>β</i>-葡萄糖苷酶的菌株(BG-2, BG-4和BG-5)。摇瓶条件下产酶48h,三者的<i>β</i>-葡萄糖苷酶酶活为1.75, 3.50和5.71 IU&#183;mL<sup>-1</sup>,分别是出发菌株的36倍、73倍和119倍。以三者的发酵粗酶液直接处理虎杖粗提物, 45℃条件下反应5 h后,与出发菌株相对比,重组菌株对白藜芦醇的提取率可达14.86~16.41 mg&#183;g<sup>-1</sup>,是出发菌株的2.41~2.66倍;转化率可达120.5%~138.4%,是出发菌株的6.0~6.85倍,且反应液中基本无白藜芦醇苷残留。该研究策略从根本上提高了纤维素酶法对苷元型白藜芦醇的提取效率,可推广应用于其他易糖苷化的中草药成分的提取。

    2017年05期 1156-1161页 [查看摘要][在线阅读][下载 356K]
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化学工艺

  • N,N-二甲基二甘醇胺合成新工艺研究

    史雅静1;叶小明1;2;张琪1;2;高锐1;钱超1;陈新志1

    开发了环氧乙烷和二甲胺反应合成N,N-二甲基二甘醇胺并副产N,N-二甲基乙醇胺的新工艺,研究了原料摩尔配比、反应温度、反应压力和溶剂等对反应的影响,较优的反应条件为:原料摩尔比(环氧乙烷/二甲胺)为1~2,温度80℃,压力1.2 MPa,溶剂为水时,原料二甲胺转化率大于95%,环氧乙烷转化率大于80%,产物N,N-二甲基二甘醇胺与N,N-二甲基乙醇胺含量比为0~4,且此含量比随环氧乙烷/二甲胺摩尔比变大而变大,因此可通过改变原料配比对产物分布进行调控。

    2017年05期 1162-1168页 [查看摘要][在线阅读][下载 241K]
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材料科学与工程

  • 纳米水滴在纳米粗糙壁面上润湿行为的分子动力学模拟

    王宝和;强伟丽;王甜;于志家

    接触角是固体表面润湿性能的重要参数之一,主要取决于固体的表面化学性质和表面几何构型。今采用分子动力学模拟技术,探讨纳米水滴在纳米粗糙壁面上的润湿行为。模拟结果表明,当壁面粗糙度因子相同时,纳米水滴在纳米栏栅形或纳米方柱矩阵形粗糙壁面上的接触角相差不大。对于疏水粗糙壁面,随着粗糙度因子增加,接触角增加到某一值,然后基本保持不变;随着相面积分数的增加,接触角基本不变,当相面积分数达到0.7,接触角逐渐减小。对于中性粗糙壁面,随着粗糙度因子或相面积分数的增加,纳米水滴的接触角变化不大,纳米水滴为Wenzel接触模式。对于亲水粗糙壁面,纳米水滴的接触角随着粗糙度因子或相面积分数的增加而减小,纳米水滴为Wenzel接触模式。

    2017年05期 1169-1176页 [查看摘要][在线阅读][下载 723K]
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  • 316 L不锈钢表面不同涂层的制备以及在超临界水中腐蚀特性研究

    王玉珍1;高芬1;杨健乔2;李婧3;朱怡彤1;方长青1;王树众2

    针对超临界水氧化过程中材料腐蚀严重的问题,采用等离子喷涂技术在316 L不锈钢上分别喷涂约0.2 mm的Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>,ZrO<sub>2</sub>和TiO<sub>2</sub>涂层以提高其耐腐蚀性。采用间歇式超临界水氧化反应釜研究了各涂层试样在500℃、25 MPa、氧浓度1000 mg&#183;L<sup>-1</sup>条件下,连续腐蚀80 h的腐蚀特性。对各涂层试样的结合强度及腐蚀前后表面及截面的形貌、元素分布等进行了表征。结果表明, Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>、ZrO<sub>2</sub>和TiO<sub>2</sub>涂层的结合强度分别为26.639 N&#183;mm<sup>-2</sup>、24.526 N&#183;mm<sup>-2</sup>和40.607N&#183;mm<sup>-2</sup>。经腐蚀实验后, Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>涂层表面呈沟壑状,出现较多的孔洞和缝隙,涂层几乎完全脱落; ZrO<sub>2</sub>涂层表面原平整致密涂层受到破坏,呈现断裂及碎片化涂层形貌,涂层因腐蚀变薄,剩余厚度约为0.15 mm; TiO<sub>2</sub>涂层表面相对比较致密,涂层厚度未发现明显降低,呈现较好的耐腐蚀性能。该研究结果为超临界水氧化过程中金属材料腐蚀防控方法提供一种新思路。

    2017年05期 1177-1185页 [查看摘要][在线阅读][下载 2528K]
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环境化工

  • 660 MW燃煤电厂商用SCR催化剂的失活与再生

    张沛1;吴思明1;2;方拓拓1;陈艳萍1;施耀1;何奕1

    以某660 MW燃煤电厂运行30000 h的商用SCR脱硝催化剂为实验对象,在新鲜催化剂为参照下,结合SEM、BET、NH<sub>3</sub>-TPD、XRF和XPS等表征方法,考察了商用SCR脱硝催化剂失活原因和硫酸清洗再生效果。结果表明:运行30000 h的SCR脱硝催化剂失活的主要原因是碱金属(K和Na)、砷和硫酸盐在催化剂表面沉积,堵塞了催化剂的微孔,降低了催化剂比表面积,并且碱金属、砷等与催化剂表面酸性活性位点反应,降低了催化剂表面的酸性强度。运行30000 h的SCR脱硝催化剂经过稀硫酸再生后, 350℃脱硝性能由42.62%提升到78.30%。酸洗再生能有效脱除催化剂表面的碱金属,对砷和硫酸盐也有一定脱除作用,并有利于SCR脱硝催化剂表面酸性强度增加,化学吸附氧含量比例提升,这些均能提高SCR脱硝催化剂脱硝活性。

    2017年05期 1186-1192页 [查看摘要][在线阅读][下载 517K]
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  • 溴掺杂钒钛催化剂SCR反应动力学研究

    刘庆航;晏乃强;瞿赞;赵松建;徐浩淼

    针对适用于焦化烟气的溴掺杂钒钛催化剂,为进一步探索其脱硝机理及动力学规律,研究采用浸渍法制备V/Br-Ti催化剂,从瞬态动力学和稳态动力学的角度对催化剂进行反应动力学研究。结果表明,在250℃时4V5Br-Ti催化剂的脱硝效率达到98%;在V/Br-Ti催化剂上进行的SCR反应机制是吸附态的NH<sub>3</sub>与气态或弱吸附态的NO发生反应; O<sub>2</sub>是以气态氧、表面吸附氧和晶格氧三种形态参与SCR反应的。在实验条件下, V/Br-Ti催化剂的NH<sub>3</sub>、O<sub>2</sub>、NO反应级数分别为0、0.5、1级。4V5Br-Ti催化剂SCR表观反应活化能为35.4 kJ&#183;mol<sup>-1</sup>,低于目前商用的钒钛基脱硝催化剂,表明该催化剂具有较高的反应活性,具有一定的实际工业应用潜力。

    2017年05期 1193-1200页 [查看摘要][在线阅读][下载 368K]
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  • 氮磷共掺杂TiO2的制备、结构表征及高湿度下光催化净化氯苯废气的研究

    顾执奇1;张士汉1;徐丹华1;成卓韦1;於建明2;陈建孟1

    以钛酸四丁酯为钛源、尿素为氮源、磷酸为磷源,采用溶胶凝胶-水热法制备了氮磷共掺杂TiO<sub>2</sub>光催化剂,用于高湿度氯苯(Chlorobenzene,CB)废气的净化。通过响应面法确定了最佳制备比例, N、P、(NH<sub>4</sub>)<sub>2</sub>CO<sub>3</sub>与Ti的物质的量比为0.5:0.5:0.5:1。利用XRD、TEM和XPS等方法对催化剂进行表征,氮磷共掺杂TiO<sub>2</sub>为锐钛矿和金红石混合晶型,具有较大的比表面积,吸收波长红移至497 nm。在相对湿度10%、CB初始进气浓度150 mg&#183;m<sup>-3</sup>、停留时间60s时, CB去除率达到94.6%;该催化剂的光催化活性随着相对湿度的增加下降非常缓慢,在相对湿度90%时仍可获得较高的CB转化率(> 70%);催化剂连续使用24 h后,对CB的催化转化率从94%降至74%,表明催化性能稳定性较好。

    2017年05期 1201-1209页 [查看摘要][在线阅读][下载 524K]
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  • Fe2+/NH2OH联合活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑

    李峰1;刘桂芳1;梁涛2;王春丽1;张玉平1;蔡丽丽1

    Fe<sup>2+</sup>活化过一硫酸盐(PMS)作为一种类芬顿氧化体系,可产生具有强氧化能力的活性物种降解水中绝大多数的难降解有机污染物,然而Fe<sup>3+</sup>向Fe<sup>2+</sup>的缓慢转化速率极大地限制了该技术的广泛应用。今研究采用羟胺(NH<sub>2</sub>OH)强化Fe<sup>2+</sup>/PMS体系降解水中典型抗生素,考查了耦合体系对磺胺甲恶唑(SMX)的降解效能。研究结果表明,一定程度上,增加PMS、Fe<sup>2+</sup>与NH<sub>2</sub>OH的投量能够有效促进SMX的氧化去除。此外,提高反应温度可以促进PMS活化释放自由基过程,进而强化体系对SMX的降解。然而随着SMX浓度与pH的提高,体系对目标物的降解受到了明显的抑制。进一步对体系自由基进行分析表明,硫酸根自由基(SO<sub>4</sub>&#183;<sub>-</sub>)是降解SMX主要的活性物种。

    2017年05期 1210-1216页 [查看摘要][在线阅读][下载 316K]
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  • Fe-Mn负载凹凸棒催化剂的制备及协同臭氧化处理甲基橙模拟废水的应用

    吕杭杰1;贾建洪2;金赞芳1;陆敏英1;陈伊豪1;李非里1

    天然凹凸棒土(PG)较传统活性炭及其他稀土等载体价格低廉,在环保领域极具开发潜力。今以PG作为催化剂载体的原料,经提纯后,其比表面积、孔容和孔径分别比天然PG增加了74.1%、204%和74.3%;再以2 mol&#183;L<sup>-1</sup>硝酸溶液改性,分别再增加了24.5%、23.4%和11.1%。采用凝胶法负载Fe<sup>3+</sup>、Mn<sup>2+</sup>双活性组分后得到催化剂,协同臭氧,用于甲基橙模拟废水处理,色度去除率达99.96%,化学需氧量(COD)去除率达92.47%。动力学实验表明改性Fe-Mn负载PG协同臭氧对甲基橙模拟废水的降解符合一级动力学反应模型,自由基掩蔽实验表明该氧化过程遵循自由基氧化机理。Fe-Mn负载PG联合臭氧氧化技术能有效去除印染废水的色度和COD。

    2017年05期 1217-1224页 [查看摘要][在线阅读][下载 766K]
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  • 以过硫酸盐为氧化剂的微波高级氧化技术在杀菌方面的应用

    丁昭霞1;2;苑晨1;麦正军2;刘杰2;龙天渝1

    过硫酸氢钾(Oxone,2KHSO<sub>5</sub>&#183;KHSO<sub>4</sub>&#183;K<sub>2</sub>SO<sub>4</sub>)和过硫酸钾(K<sub>2</sub>S<sub>2</sub>O<sub>8</sub>)均能在微波作用下产生硫酸根自由基,但二者生成的硫酸根自由基的原理和杀菌效果一直未被深入研究。论文考察了Oxone和过硫酸钾在有无微波存在的情况下对压载水中微生物的杀灭率,比较了微波-Oxone和微波-过硫酸钾的杀灭率,并探讨了二者生成硫酸根自由基原理。结果表明:当微波密度为0.042 W&#183;cm<sup>-3</sup>,辐射50 s时, Oxone在投加量为15 mg&#183;L<sup>-1</sup>的条件下,杀灭率即达到了100%,而过硫酸钾的杀灭率仅为78.53%。与传统氯消毒工艺比较,微波-Oxone法杀菌用时短,效果好,没有消毒副产物生成。

    2017年05期 1225-1231页 [查看摘要][在线阅读][下载 337K]
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  • 可见光/Fe2+/过硫酸盐法处理油田废水

    王安静1;王晨1;张如玉1;张乃东1;2

    对比了可见光/Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐法和Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐法对辽河油田采油废水处理效果,并分析了可见光/Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐法好于普通Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐法的原因。COD为410 mg&#183;L<sup>-1</sup>采油废水经可见光/Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐法处理后, COD降至70mg&#183;L<sup>-1</sup>;而用Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐法处理, COD降至101 mg&#183;L<sup>-1</sup>。红外光谱(FTIR)、X射线衍射分析证明两体系中生成聚铁的形态不完全一样, Ferron络合比色法的测试结果进一步表明,可见光/Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐体系中生成聚铁的絮凝性能好于普通Fe<sup>2+</sup>/过硫酸盐体系。紫外可见光谱分析的结果证明,废水中的烷烃类在两体系中转化方式相同,芳香类在两体系中转化方式不同。可见光法好于普通法的原因是:可见光体系中生成了絮凝性能更好的聚铁,并且芳香类中间产物在可见光下具有光敏性,导致废水中的有机物在两体系中的转化方式不同。

    2017年05期 1232-1237页 [查看摘要][在线阅读][下载 348K]
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研究简报

  • 磷酸体系应用于失效磷酸铁锂电池正极材料回收的研究

    祝宏帅1;孙金峰1;胡启阳2;李新海2;赵隽1;孟永强1

    以H<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>-H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>溶液对除铝后的失效磷酸铁锂电池正极材料进行浸出锂实验,采用ICP-OES测定浸出液中Li<sup>+</sup>和Fe<sup>3+</sup>浓度,研究了H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>及H<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>加入量、液固质量比(L/S)、反应温度、搅拌转速、反应时间及体系终态pH值对Li浸出率的影响,并对终态pH值为3.5得到的滤渣进行XRD分析,结果表明, Li浸出率随H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>及H<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>加入量的增加而增大,但当H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>与H<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>用量分别高于1.2倍、1.1倍反应计量时,锂浸出率增速趋缓;随着液固质量比的增大, Li浸出率呈现先增大后减小的趋势;在30~60℃反应温度对Li浸出率影响不明显; Li浸出率随搅拌转速的提高和反应时间的延长而增大,但搅拌转速高于30 r&#183;min<sup>-1</sup>、反应时间超过3.0 h后Li浸出率变化不明显;体系终态pH为3.5时,锂浸出率为99.21%、铁沉淀率为99.99%,浸出渣为FePO<sub>4</sub>&#183;2H<sub>2</sub>O。

    2017年05期 1238-1244页 [查看摘要][在线阅读][下载 407K]
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